近日，9001cc.s金沙登录蒋青、杨春成教授，与加拿大多伦多大学9001cc.s金沙登录Chandra Veer Singh教授合作，在电催化水分解制氢领域取得了新进展。研究成果以“Unusual Sabatier principle on high entropy alloy catalysts for hydrogen evolution reactions”为题，于2024年1月8日在线发表在《Nature Communications》上。
传统的析氢催化材料通常仅具有单一功能的催化活性位点。尽管通过改性手段可以增加催化剂的活性位点数量或提升催化剂的本征活性，但根据Sabatier原理可知，单活性位点催化材料的析氢效率存在理论的极限值，难以超越。为了使析氢反应(HER)催化剂在催化性能方面取得进一步突破，需要规避Sabatier原理。
为了解决这个问题，本工作设计了一种具有组分/电子双梯度的PtFeCoNiCu高熵合金作为HER催化剂。该合金具有从芯部至表层逐渐增加的Pt组分梯度和活性表面内的电子梯度，从而具有多功能的析氢活性位点，有效规避了Sabatier原理，实现了析氢性能的突破。
图1：PtFeCoNiCu高熵合金的微观结构
组分梯度的引入不仅促使合金表面全部变为具有析氢活性的Pt位点，还能为该表面带来电子梯度；独特的电子梯度使得合金表面的Pt位点具有随空间变化的氢吸附能力，其中具有强吸附能的位点作为氢吸附的活性中心，具有弱吸附能的位点作为释放氢气的活性中心；并且吸附态的氢能够在不同活性位点间快速传输。在多功能析氢活性位点的协同作用下，该高熵合金表现出优异的HER催化活性，电流密度为-10 mA cm-2时的过电势仅为10.8 mV，Tafel斜率为28.1 mV dec-1，本征活性是商用Pt/C的4.6倍。
图2：PtFeCoNiCu高熵合金的析氢性能
论文全文链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-023-44261-4
